Zij pleegde in 1878 een aanslag op de St.-Petersburgse politiechef Trepov en werd in het daaropvolgende proses door de jury vrijgesproken, waarop zij uitweek naar Zwitserland. In 1881 voerde zij een belangwekkinde correspondentie met Karl Marx over de mogelijkheid dat de mir uitgangspunt van een socialistische ontwikkiling in Rusland zou kunnen zijn. Met Plechanov en Akselrod richtte zij in het buitenland een marxistische groep op: 'Bevrijding van de arbeid’ Sinds 1903 behoorde Zasoelitsj tot de mensjeviki; zij kon zich niet verenigen met Lenins opvattingen omtrent de partij.